内蒙古玉嘧磺胺二甲嘧啶在水溶液中的光化学降解研究：

磺胺类抗生素是水环境中检出率很高的新型污染物，研究其环境行为和生态毒理效应具有重要的意义。磺胺二甲嘧啶（SM_2）是一种代表性的磺胺类抗生素，本文以SM_2为目标化合物，首先建立其高效液相色谱（HPLC）检测条件，然后考察了不同光源照射下，水中SM_2的光降解动力学、影响因素与机理。主要研究结果如下： （1）在不同光源下水溶液中SM_2的光解呈一级动力学反应，光解速率差异显著，紫外灯＞高压汞灯＞氙灯＞太阳光，半衰期分别为45.3、82.5、1155.0和3465.0min。 （2）实验浓度范围内，在相同条件下，SM_2的光解速率随着初始浓度的增加而减小，即SM_2的光解速率与其初始浓度呈负相关。 （3）SM_2在不同pH的缓冲溶液下光解速率差异显著，表现为pH9＞pH2＞pH7＞pH3＞pH5。溶液pH=9，光照30min时，SM_2光解率为72.77％，光照60min时，光解率高达92.78％。内蒙古嘧啶溶液pH=2和pH=7光解速率次之，光照30min时，SM_2光解率分别为50.34％和46.33％。溶液pH=3和pH=5最慢，光照30min时，SM_2光解率分别仅为32.11％和28.92％。SM_2以两性离子形式存在的pH条件下的光解速率明显大于以分子形式存在的pH条件下的光解速率。 （4）HCO--3和NO3对SM_2的光解有光敏作用，在实验浓度范围内，光敏效率随着HCO-3浓度的增大而增大；NO-3浓度≤1mg/L时，光敏效率随浓度的增大而增大，当NO-3浓度在1mg/L～5mg/L之间时，光敏效率呈现下降趋势，当NO-3浓度≥5mg/L,光敏效率趋向于稳定；内蒙古玉嘧磺胺NO-2对SM_2的光解有光猝灭作用。当NO-2的浓度≤2mg/L时，光猝灭效率随着浓度增大而增大，NO-2的浓度﹥2mg/L时，光猝灭效率趋向于平稳。 （5）在两种光源下，卤素离子中的Cl-与Br-对SM_2光解均表现出双重作用。在紫外灯下，表现为光猝灭作用，当Cl-的浓度≤1mg/L时，光猝灭效率随着Cl-浓度的增大而增大，当Cl-浓度在1mg/L～10mg/L之间时，光猝灭效率呈现下降趋势，当Cl-浓度≥10mg/L时，光猝灭效率趋于稳定；当Br-浓度≤10mg/L时，光猝灭效率随着Br-浓度增大而增大，当Br-浓度﹥10mg/L时，光猝灭效率呈现下降趋势。在氙灯下，表现为光敏作用，当Cl-添加浓度分别为0.2mg/L﹑1mg/L﹑5mg/L﹑10mg/L﹑50mg/L时，SM_2光解速率分别为对照的5.0﹑4.0﹑3.5﹑7.0﹑6.0倍；当Br-分别添加同样浓度时，SM_2光解速率分别为对照的4.0﹑8.0﹑11.5﹑19.5﹑131.5倍。而不同光源下， I-对SM_2光解均表现光敏作用， （6）本文关于I-对SM_2光解的影响机理进行了深入探究，发现I-在光照过程产生了一种具有光催化作用的I2，从而促进了SM_2光解。

新型3，4-二氢嘧啶酮衍生物的绿色合成研究：二氢嘧啶酮衍生物(DHPMs)具有重要的生理和药理活性,用作钙拮抗剂、降压剂、α1a受体拮抗剂等,在抗菌、抗病毒、抗癌、抗疟疾、消炎等领域有广阔的应用。合成DHPMs的经典方法是Biginelli反应,即用芳醛、乙酰乙酸乙酯、尿素在盐酸催化下合成3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮。因此,Biginelli反应的研究引起了人们的极大重视,在不断对反应条件探索、改进合成方法同时,一些Biginelli-like反应也相继报道,大大的扩展了反应底物,得到了大量新型的3,4-二氢嘧啶酮衍生物。内蒙古玉嘧磺胺本论文综述了N(1)-取代的3,4-二氢嘧啶-2-酮衍生物和4,6-二芳基-3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物的合成进展,提出了合成N(1)-取代的3,4-二氢嘧啶-2-酮衍生物和4,6-二芳基-3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物的新方法。主要研究内容如下:在80 oC、无溶剂条件下,分别以对甲基苯磺酸铝、内蒙古氨基嘧啶四氯化锡为催化剂,以芳香醛、乙酰乙酸乙酯(甲酯)、单取代脲为原料,三组“一锅法”合成了28种N(1)-取代的3,4-二氢嘧啶-2-酮衍生物。两种反应体系均在无溶剂条件下进行,具有操作简单,反应时间短,产率高,所使用的催化剂催化活性高,廉价易得,且催化剂对甲基苯磺酸铝可回收重复使用,绿色环保等优点。在90 oC、无溶剂条件下,分别以对甲基苯磺酸铝、四氯化锡为催化剂,以芳香醛、芳香酮、尿素为原料,三组“一锅法”合成了26种4,6-二芳基-3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物。与以往的合成方法相比,两种反应体系具有反应条件温和,反应时间短,收率高,催化剂催化活性高,廉价易得,对甲基苯磺酸铝可回收重复使用,且不使用任何溶剂,绿色环保等优点。所有目标化合物均通过核磁共振氢谱、核磁共振碳谱、红外光谱、质谱等结构表征。内蒙古玉嘧磺胺其中3个化合物的结构通过单晶X-射线衍射分析。